開發高能量密度鋰金屬電池（LMBs）的驅動力，源于對安全、高效儲能系統的迫切需求，以支持電動交通轉型和可再生能源的大規模并網。此類電池研發的核心在于設計兼具高離子電導率、優異機械強度以及與高活性鋰金屬負極之間良好界面相容性的固態電解質。盡管無機陶瓷電解質具有較高的離子電導率和機械強度，但其本征脆性及與電極之間較差的界面接觸問題限制了實際應用。相比之下，聚合物基電解質雖具備良好的彈性與易加工性，卻普遍存在離子電導率偏低和對鋰枝晶抑制能力不足的缺點。 近年來，彈性體固態電解質的研究取得了重要進展，混合系統通過在聚合物基體中引入液態或準液態相，顯著提升了離子遷移率。然而，如何在柔性、高效離子傳輸與枝晶抑制能力之間實現結構上的平衡，仍然是一個突出的挑戰。在此背景下，自然界和工業領域為這類材料設計提供了富有啟發性的類比。例如，橡膠輪胎便是一種耐用、柔韌且壽命長的復合材料，能夠承受長期動態機械應力。其優異性能源于軟質橡膠基體、用于調節粘彈性的液態增塑劑以及由鋼或尼龍網構成的剛性增強骨架之間的協同整合。 受這種多層復合結構的啟發，本研究提出了一類新型固態彈性體電解質（SSEE-d），其包含深共晶電解質（DEE），集成了軟聚合物基體、液態DEE和剛性多孔聚乙烯（PE）支架。在這一設計中，彈性體基體提供機械柔性并承載離子傳導的DEE相，而剛性PE網類似于輪胎中的尼龍網，增強復合材料、減輕變形并抑制枝晶穿透。這種三相結構實現了協同的傳輸-機械行為，并在應變下保持電化學性能。 最近，中山大學張鵬課題組受橡膠輪胎耐久結構的啟發，設計出一種自適應性固態彈性體電解質（PMEC）。該電解質結合深共晶電解質（DEE）、彈性聚合物基質和剛性聚乙烯（PE）支架，實現了分子級均勻分散與界面自適應。PMEC在30 °C下離子電導率達2.37 mS cm?1，鋰離子遷移數為0.64，界面粘附能高達36.34 J m?2。基于PMEC的固態電池展現出超2000小時的穩定循環，搭配磷酸鐵鋰（LFP）正極的全電池在0.5 C倍率下循環800次后容量保持率超88%。這些結果展示了一種受輪胎啟發的策略，用于設計結構集成、均勻的彈性體電解質，解決了固態鋰電池系統的關鍵限制，并為安全、高性能的儲能提供了路徑。
圖1 a) 輪胎設計與制備示意圖：胎面膠、尼龍冠帶層、橡膠涂層尼龍網、液態橡膠增塑劑。 b) 受輪胎啟發的含深共晶電解質（DEE）固態彈性體電解質設計與制備示意圖：陰極、鋰金屬、彈性體電解質、自支撐電解質膜、液態DEE。 圖2 PMEC的力學與離子傳輸特性： a) 自支撐薄膜的光學透明度與210%拉伸性展示； b) 邵氏C硬度測試結果（37.5）； c) PMEC夾于銅箔間的界面粘附能測試（36.34 J m?2）； d) PMEC粘附力演示（吊起100 g重物）； e) 離子電導率阿倫尼烏斯曲線（30°C時為2.37 mS cm?1）； f) Li|PMEC|Li對稱電池在10 mV偏壓下的計時電流曲線（鋰離子遷移數t?=0.64）。 圖3 PMEC結構表征與離子配位分析： a) SAXS二維散射圖譜（PMEC及對照組）； b) 一維SAXS曲線（證實均勻非晶結構）； c) 一維WAXS曲線（無結晶峰）； d) 拉曼光譜（TFSI?陰離子配位態分解）； e) 不同樣品中TFSI?物種比例（PMEC游離陰離子占比71.2%）。 圖4 循環后鋰負極界面分析： a–c) XPS深度剖析（C 1s, F 1s, O 1s譜隨濺射時間演變）； d–f) TOF-SIMS表面成像（F?, O?, C?信號分布對應LiF、Li?O及有機SEI組分）。 圖5 LFP|PMEC|Li電池性能： a) 倍率性能； b) 不同倍率充放電曲線； c) 0.5 C循環電壓曲線； d) 0.5 C長循環穩定性； e) 3 C長循環穩定性； f) LCO電池循環性能； g) 循環前后DRT與EIS分析； h) 與文獻報道固態電池性能對比。 圖6 a) LFP|PMEC|Li軟包電池機械損傷演示（切割/彎折后仍點亮LED）； b) PMEC結構-性能關聯示意圖：彈性恢復、離子傳輸通道、梯度SEI、電化學/機械魯棒性。 該研究提出了一種受橡膠輪胎啟發的設計策略，用于構建自適應固態彈性體電解質（PMEC），有效平衡了機械韌性、離子電導率和界面兼容性。通過均勻分散深共晶組分和可變形聚合物基體，PMEC電解質實現了高拉伸性、強粘附性和優異的電化學性能。通過X射線散射、拉曼光譜和深度分辨XPS/TOF-SIMS的結構分析，驗證了PMEC的非晶態、均勻混合特性及其形成梯度SEI的能力，從而促進平滑Li+傳輸和枝晶抑制。這些特性轉化為長期穩定性、高庫侖效率以及與高壓正極的兼容性，如在LFP、LCO和Ni88電池中的表現所示。PMEC基軟包電池在機械損傷下的持久運行進一步凸顯了其實用性。總之，該研究為仿照橡膠輪胎的適應力學和結構完整性的下一代SSEEs設計提供了引人注目的藍圖，為更安全、更持久的固態LMBs鋪平了道路。 論文信息 Design and Preparation of Self-Adaptive and Robust Solid-State Elastomeric Electrolyte for Lithium Metal Battery Inspired by Rubber Tire Zhengyin Yao, Zhen Liu, Kang Xia, Shuo Zhao, Haoru Xie, Xurui Li, Sili Zhou, Dongbai Sun, Peng Zhang 該項研究得到國家自然科學基金（項目編號：U2032101、11905306）、國家重點研發計劃（編號：2022YFB2402602）以及廣東省自然科學基金（編號：2024A1515012260）提供的資助。特別感謝上海麒祥新材料有限公司的姚翔先生對實驗設計提出的寶貴建議。作者感謝上海蛋白質科學研究設施（https://cstr.cn/31129.02.NFPS）BL19U2光束線站（https://cstr.cn/31129.02.NFPS.BL19U2）工作人員在數據采集與分析過程中提供的技術支持和協助，謹此感謝。 Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202513167
