有機界面工程因其可精準調控電極表面并提升電催化性能而受到日益關注，但是對其深層機制的全面理解仍顯不足。
2025年9月22日，陜西師范大學陳煜在國際知名期刊Chemical Society Reviews發表題為《Organic interface enhanced electrocatalysis》的研究綜述，Qing-Ling Hong為論文第一作者，陳煜為論文通訊作者。
在本文中，作者系統梳理了有機界面在電催化中的設計策略與功能角色，將其歸納為三大典型類型：（ⅰ）小分子功能化表面、（ⅱ）聚合物修飾電極與（ⅲ）自組裝單分子膜（SAMs）。
作者還詳述了各類制備方法，并剖析有機組分與電極材料間的多種相互作用機制，包括共價鍵合、配位效應及范德華力等。進一步聚焦有機界面如何通過調控局域原子排布、裁剪電子結構和構建有利的反應微環境來實現催化增強，從而為優化催化活性、選擇性和運行穩定性提供新思路。
最后，作者總結了面向實際能量轉換技術應用時所面臨的關鍵挑戰與未來展望，旨在彌合現有知識缺口，為基于分子層面界面工程的高性能電催化劑理性開發提供概念與方法指導。
圖1：有機界面層的形成機制與結構特征示意。展示了有機小分子、聚合物與自組裝單分子膜（SAM）三類界面在電極上的構建方式及結構差異，為后文分類討論奠定框架。
圖2：聚合物材料表面功能化示意圖。(a) Vulcan/PBI復合材料設計策略：PBI包覆提升碳黑在酸性電位循環中的抗氧化穩定性。(b) Pt/C@PANI催化劑結構配置：PANI外殼保護Pt活性位點，提高ORR活性與耐久性。(c) Pd/PANI/Pd SNTAs制備方案：PANI中間層增強甲酸氧化活性與抗毒化能力。(d) PtPd/PPy/PtPd TNTAs制備流程：PPy導電聚合物提升甲醇氧化性能。(e) PANI/CoP HNWs通過質子捕獲和質子化胺形成增強HER性能。(f) 不同類型H+的電荷分布。(g) 不同質子傳遞路徑的自由能變化。(h) 各種催化劑上H吸附的自由能曲線。
圖3：表面活性劑調控金屬納米晶形貌。a-h）分別展示Pd、Au、Pt等納米晶在oleylamine、PAA、PEI等表面活性劑作用下形成一維納米線、三叉星、單分散顆粒等形貌，并關聯ORR/HER活性提升。
圖4：(a) PEI-CNT/GC電極制備示意圖：通過浸涂法在碳納米管/玻碳表面形成聚乙烯亞胺（PEI）層，實現Pt納米粒子的均勻錨定。(b) CDs/Pt-PANI制備示意圖：以碳點（CDs）為摻雜劑，通過電化學聚合在碳布表面先構筑PANI薄膜，再沉積Pt納米晶。(c) 硅基底上噴霧涂覆PANI薄膜的SEM圖像：展示快速成膜獲得的均勻多孔結構。(d) CNTs表面原位生長Pt納米粒子示意圖：聚合物作為粘結劑/還原劑，實現Pt納米晶在碳納米管上的直接成核與長大。(e) 堿性溶液中浸涂形成聚多巴胺（PDA）薄膜示意圖：多巴胺自聚合生成多功能涂層，用于后續金屬錨定。(f) 在聚多巴胺包覆的多壁碳納米管（MWNTs）、碳納米角（CNs）和炭黑（CB）上固定Pt納米粒子的示意圖：PDA層同時充當還原劑和交聯層，實現Pt納米晶的穩定負載。
圖5：分子分散添加劑調控CO2RR。a）各類有機添加劑（氨基酸、咪唑、硫醇等）在電解液中動態吸附，調控*COOH/*HCOO中間體能量，實現CO/HCOOH選擇性切換。b,c）展示C1→C2+路徑躍遷需降低CO-CO二聚能壘，有機添加劑可穩定二聚中間體。
綜上，作者系統總結了有機界面工程在電催化領域的三大技術路線，創新性地提出電子調控、微環境調控、分子識別、協同催化與界面保護五大協同增強機制，顯著提升了催化劑的活性、選擇性與穩定性。
研究證實，通過有機分子修飾可實現活化能大幅降低，調控局域微環境使CO2還原制乙烯、乙酸等化學品的選擇性提高數倍，并利用位阻-氫鍵網絡實現炔烴半氫化超高選擇性。同時，導電聚合物包覆有效抑制貴金屬燒結，在工業級電流密度下保持長期穩定運行。
該成果不僅填補了有機-無機界面催化理論的空白，構建了界面作用圖譜，還建立了原位表征-理論計算-機器學習（ML）融合的研究范式，為高通量篩選與反向設計提供了方法論支撐。
其應用前景廣闊，可直接推動綠氫制備、燃料電池、金屬-空氣電池、CO2電還原制燃料和高值化學品等清潔能源技術的發展，并有望延伸至光催化、生物電化學及柔性電子器件等新興領域，對實現碳中和與可持續發展目標具有重要意義。
Organic interface enhanced electrocatalysis.Chemical Society Reviews,2025.https://doi.org/10.1039/D5CS00554J.
