前言
近日，云南大學柳清菊教授/陳明鵬博士，在Chin Chem Lett上發表題為“Cross-scale manipulation of Ru single-atom catalyst for enhanced hydrogen evolution and overall water splitting at industrial current density”的研究論文。該工作通過耦合Ru單原子與NiFe-LDH/MoNiS，制備出具有分級核殼結構的RuSA/NiFe-LDH/MoNiS單原子催化劑。其HER性能在 500 和 1000 mA/cm2 的大電流密度下分別表現出 234 和 320 mV 的超低過電位。
論文標題截圖 圖文摘要
開發具有高本征活性和良好反應動力學的HER催化劑是電催化領域研究的核心目標。目前，單組分催化劑（如納米合金、硫族化物、磷化物、氮化物、碳化物）面臨著活性位點有限、本征活性低的挑戰，無法同時平衡H*和*OH物質的水解離和吸附/解吸。鎳基材料具有可調的d帶中心和豐富的化學態，能夠靈活地調節中間體吸附/脫附。盡管大多數異質結構催化劑能克服這一難題，但其本征活性仍然無法與Pt基材料相提并論。單原子催化劑（SACs）因其100%的原子利用效率而在水分解領域引起了廣泛關注。通過耦合Pt族金屬單原子和Ni基異質結構的跨尺度調控策略，可以調控催化劑的電子構型，同時增加活性位點的數量和固有的HER活性。
內容簡介 圖1. 催化劑形貌表征 本文提出了一種跨尺度調控策略，分別通過水熱法、溶劑法和浸泡法制備出RuSA/NiFe-LDH/MoNiS催化劑。隨后通過SEM,TEM和AC-HAADF-STEM成功證明了RuSA在NiFe-LDH/MoNiS載體表面的均勻分散。 圖2. 催化劑電子結構表征 通過XPS研究了RuSA對NiFe-LDH/MoNiS電子構型的影響。引入Ru后可以發現Ni 2p軌道結合能負移了1.5 eV，而Fe 2p軌道結合能正移了1.3 eV。這表明RuSA誘導了載體元素的電子重排，從而優化了其電子結構。此外，利用X射線吸收近邊緣結構（XANES）和擴展X射線吸收精細結構（EXAFS）研究了Ru位點的電子結構和配位環境。可以發現Ru負載后形成了Ru?O?Ni結構。 圖3. 催化劑HER及全解水性能測試 RuSA/NiFe-LDH/MoNiS在 500 和1000 mA/cm2 的大電流密度下分別實現 234 和 320 mV 的超低過電位和超過 200 小時的長期穩定性。組裝好的電解池僅需1.85 V的槽壓即可達到 500 mA/cm2的電流密度。 圖4. 理論計算 理論計算表明獨特的Ru?O?Ni結構使得NiFe-LDH/MoNiS上的水吸附/解離更容易，產生的H*從Ni位點遷移到Ru位點進行解吸，從而促進整體水分解。
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https://doi.org/10.1016/j.cclet.2025.111813
