通訊作者:張錦英、王振宇、Shaobin Wang
論文DOI:10.1021/acscatal.5c03854
本文報道了一種硒原子替代的一維鋸齒狀磷同素異形體(ZLP-Se)的單晶合成與表征,并探討了其在光催化CO?還原反應中的應用。研究發現,硒原子替代顯著增強了CO?的吸附和C-C偶聯能力,從而提高了乙烯(C?H?)的產率。磷因其同素異形體的多樣性和可變的衍生結構,在光催化CO?還原反應中備受關注。然而,目前大多數磷基光催化劑主要生成C1產物(如CO或甲酸),而高附加值的C2產物(如乙烯)的生成仍然是一個挑戰。一維磷結構因其高比表面積和強各向異性尺寸效應,在光催化CO?為C?H?的反應中展現出潛力。硒(Se)因其獨特的光電和光敏性質,被認為是磷結構中取代磷原子的優秀候選元素。
成功合成了硒原子替代的一維鋸齒狀磷同素異形體單晶ZLP-Se。
通過SC-XRD和熱力學相圖計算確定了ZLP-Se的晶體結構和硒原子的取代模式。
發現硒原子替代顯著增強了CO?的吸附和C-C偶聯能力,從而提高了乙烯的產率。
在Ag助催化劑輔助下,ZLP-Se展現出優異的光催化CO?還原性能,C?H?的產率和選擇性均超過大部分已報導的光催化劑。
圖1:展示了ZLP-Se晶體的光學圖像、SEM圖像、TEM圖像及元素分布圖。
圖2:展示了ZLP-Se的結構表征,包括Raman光譜、XPS光譜和UV/vis DRS光譜。
圖3:展示了ZLP-Se的晶體結構和能帶結構計算。
圖4:展示了ZLP-Se在光催化CO?還原反應中的性能。
圖5